单原子催化剂因具有较高的原子利用率和可调控的电子结构，被视为替代贵金属催化剂的重要候选材料。通过缺陷工程构筑的边缘单原子位点通常具有较高的本征活性和更高的反应物可及性，但其周围低配位碳结构在电化学环境中易发生氧化腐蚀，进而引发金属位点失稳。如何在保持边缘位点高活性的同时提升其稳定性，是该领域面临的关键挑战。

近日，西安交通大学电气工程学院、电工材料电气绝缘全国重点实验室史乐、敖翔教授团队联合美国佐治亚理工学院刘美林教授，提出了“边缘氢钝化”策略，用于稳定边缘单原子金属位点。第一性原理计算和电化学相图表明，氢钝化可有效抑制脆弱边缘碳结构的氧化刻蚀，诱导电子向金属单原子位点富集，并增强金属-氮配位键合，从而抑制金属溶出。实验方面，研究团队通过“选择性氧化刻蚀-氢钝化”路线制备了氢钝化边缘单原子催化剂，并以Fe基催化剂H-FeNC-1为代表开展了氧还原反应和器件性能验证。H-FeNC-1在碱性介质中的氧还原半波电位达到0.90 V，3000次循环的加速老化测试后半波电位仅衰减3 mV；基于其组装的锌空电池峰值功率密度达到312.45 mW cm^-2，并可稳定运行1500小时。该稳定化效应在Fe、Co、Ni等多种单原子体系中均得到验证。该工作从边缘碳腐蚀这一失稳源头出发，提出了稳定边缘单原子金属位点的新思路，为设计兼具高活性和高稳定性的碳基单原子催化剂提供了新策略，对推动单原子催化剂在燃料电池、金属-空气电池等电化学能源器件中的实际应用具有重要参考意义。

边缘氢钝化抑制碳腐蚀并稳定单原子金属位点示意图

相关成果以《氢钝化实现边缘单原子金属位点的电催化稳定性》（Hydrogen Passivation Stabilizes Edge-Located Single-Atom Metal Sites for Electrocatalysis）为题，在线发表于能源与环境领域顶级期刊《能源与环境科学》（Energy & Environmental Science）。西安交通大学为论文第一通讯单位，西安交通大学电气工程学院博士生刘未为论文第一作者，史乐教授、敖翔教授和美国佐治亚理工学院刘美林教授为论文共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金、西安交通大学青年拔尖人才支持计划、电工材料电气绝缘全国重点实验室、西安交通大学基本科研业务费青年创新团队项目等的支持，西安交通大学高性能计算平台提供了计算资源。

论文链接：https://doi.org/10.1039/D6EE03902B

史乐教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/le.shi/

敖翔教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/xiang.ao/home