受阻路易斯酸碱对（Frustrated Lewis Pair, FLP）是近年来均相催化领域出现的一种新型催化剂，对氢气、二氧化碳等惰性小分子的活化转化具有极高的催化活性。但目前的均相FLP催化剂存在制备工艺复杂、稳定性差、循环使用困难等缺点，使其难以在大规模的化学工业中应用。因此，研究并开发具有FLP活性位点的非均相催化剂，成为催化领域一个重要的研究课题。

近日，化工学院常春然课题组在前期研究（Nature Commun.2017, 8, 15266）基础上，对二氧化铈基表面FLP的物化性质及催化性能又开展了深入的理论研究。他们利用第一性原理计算方法，通过计算探针分子在酸碱位点的吸附能，发现通过氧空穴调控在二氧化铈表面构筑的FLP，其酸碱性与经典路易斯酸碱对（CLP）相比都有明显的增强。通过分析H₂在表面FLP上的分解过程，发现表面FLP增强的酸碱性与合适的酸碱位点空间距离，共同起到了高效催化氢气异裂的作用；而且，异裂产生的负氢离子可以在FLPs的酸性位点上稳定，明显区别于CLP上的负氢很容易转移到氧原子上。在后续的加氢反应中，表面FLP一方面提供了具有更高活性的负氢，另一方面碳氢物种可以避免与表面氧形成强结合的C–O键，因此导致表面FLP具有高的加氢反应性能。该项工作从原子水平上揭示了二氧化铈基表面FLP的高催化活性本质，同时为后续固体FLP催化剂的设计开发提供了重要理论依据。

以上研究成果近日以“Understanding All-Solid Frustrated-Lewis-Pair Sites on CeO₂from Theoretical Perspectives”为题发表于催化领域权威期刊 ACS Catalysis （2018, 8, 546−554）上（2017年影响因子10.614）。该项工作由化工学院常春然副教授指导的博士生黄正清主要完成，西安交通大学为本文的第一及唯一通讯作者单位。本工作得到了国家自然科学基金（21603170）和国家重大研究计划（91645203）的资助。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b02732