氮氧化物(NOx)是引起雾霾的主要污染物之一,氨气选择性催化还原(NH3-SCR)是目前最经济可靠的脱硝技术,低温脱硝可以避免烟气再热造成的能源浪费,还能防止氨气在高温下氧化生成氮氧化物。但是,低温脱硝催化剂在应用中还存在瓶颈问题需要突破:烟气中的水以及脱硝反应产生的水会与二氧化硫和氨反应生成硫酸氢铵沉积在催化剂表面,导致催化剂活性下降甚至失活。因此,设计开发兼具优良低温脱硝活性和高耐水性的脱硝催化剂、解决低温脱硝过程中硫酸氢铵沉积这一瓶颈问题对氮氧化物的有效治理具有重要意义。
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近日,西安交通大学电气学院、电工材料电气绝缘全国重点实验室、新型储能与能量转换纳米材料研究中心研制了一种新型高耐水低温脱硝催化剂IPA-Mn-BTC。该催化剂为甲基功能化的过渡态金属有机框架结构,具有丰富的氧空位、独特的分级多孔结构和半金属特性,抗水性优异。甲基功能化使催化剂中较小孔径的孔结构消失,削弱了水的毛细作用,抑制了水的吸附,从而增强了催化剂的耐水性。而甲基官能团的存在也降低了水的吸附能,削弱了水和氨以及氮氧化物的竞争吸附,从而增强催化剂耐水性的同时也提高了低温脱硝活性。该研究解决了低温脱硝催化剂硫酸氢铵沉积物难以分解这一瓶颈问题,揭示了其抗水性能优异的内在原因,为提高低温脱硝催化剂抗水性能提供了新的思路。
该研究成果以《氨气选择性低温催化还原氮氧化物:甲基功能化调控IPAx-Mn-BTC脱硝催化剂的结构并增强抗水性的机理分析》(Low-temperature selective catalytic reduction of NOxwith NH3: Exploring the mechanism of enhancing H2O tolerance through methylation functionalization and structural regulation in IPAx-Mn-BTC)为题发表在催化领域顶级期刊《应用催化B》(Applied Catalysis B)上。论文第一作者为西安交通大学电气学院博士生宋坤莉,通讯作者为西安交通大学电气学院石建稳教授,该项研究工作得到了国家自然科学基金和电工材料电气绝缘全国重点实验室基金的资助,西安交通大学分析测试中心为该研究提供了表征支持。该项工作是团队在《自然·通讯》、《美国化学会·纳米》、《美国化学会·催化》、《应用催化B》(Nature Communications, 2022, 13, 2171; ACS Nano, 2021, 15, 6551-6561; ACS Catalysis,2023, 13, 5020-5032; Applied Catalysis B, 2021, 282, 119550)上发表成果之后,又在催化领域顶级期刊上发表的重要研究成果。
新型储能与能量转换纳米材料研究中心(http://cne.xjtu.edu.cn)瞄准新能源技术发展前沿,围绕新型储能和能量转换纳米材料研究方向,开展以材料微观/介观结构-化学特性-纳米制备技术为核心的基础研究工作,并以新能源转换与储能系统示范工程的研究和实施带动电气工程学科的发展建设,实现在该领域的理论创新与研究方法的创新。
论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123548