直接回收技术被认为是解决废旧锂离子电池环境污染与资源浪费问题的有效途径。然而，传统熔融盐回收方法主要依赖于缓慢的热驱动过程来实现锂离子的传输，导致表面预锂化效率较低，从而限制了失效正极材料的修复效果。在高温处理过程中，若预锂化不足，材料内部可能发生不利的相变，这些相变进一步阻碍了锂空位的有效修复。即便随后经过高温煅烧和锂离子浓度梯度补充，修复后的正极材料电化学性能依然难以达到理想水平。因此，优化废旧正极材料的表面预锂化过程，提升其修复与再生效果，对于实现锂电池回收利用的可持续发展具有重要意义。

传统熔融盐热驱动下缓慢Li⁺传输与基于Li⁺准Grotthuss拓扑化学传输对失效正极修复效果示意图

针对传统熔融盐回收方法中存在的预锂化效率低、正极材料再生效果受限等问题，近日，西安交通大学郗凯教授、丁书江教授、唐伟教授和贾凯助理教授团队，联合清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授，提出了一种基于Li⁺准Grotthuss拓扑化学传输机制的高效失效正极材料再生策略。研究团队在传统熔融盐体系中引入了含有苯甲酸锂的特殊分子结构，使原本依赖热驱动、无序扩散的Li⁺传输，转变为准Grotthuss型拓扑化学传输，大幅提升了锂离子向正极表面的传输速率，确保了预锂化过程的高效性与均匀性。这一策略不仅避免了高温处理过程中因预锂化不足导致的不利相变，更在后续高温退火阶段有效修复并重构了失效正极材料的结构。得益于Li⁺准Grotthuss拓扑化学传输机制，再生后的正极材料表现出优异的循环稳定性，其电化学性能可与商业化正极材料相媲美。该研究成果以《Li⁺的准Grotthuss拓扑化学传输实现锂离子电池失效正极的直接再生》（Li⁺ Quasi-Grotthuss Topochemistry Transport Enables Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes）为题，发表在国际著名期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition) 上。

西安交通大学硕士研究生贺毓嘉为论文第一作者，郗凯教授、唐伟教授、贾凯助理教授以及清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授为论文共同通讯作者。本研究工作得到了国家自然科学基金、陕西省秦创原创新人才计划、西安交通大学青年优秀人才支持计划和博士后创新人才支持计划等项目的资助。同时，论文的表征分析工作得到了西安交通大学分析测试共享中心和国家储能平台测试中心的大力支持。

郗凯教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/0020210390

唐伟教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/tangw2018/home

丁书江教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/dingsj

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202422610