水凝胶柔性传感器具有皮肤相近的生物相容性、弹性模量和离子导电性,近年来迅速成为可穿戴医疗监测、可植入生物电子等领域的研究热点,获得广泛关注。然而,由于水凝胶自身存在低弹性模量及拉伸性、弹性不足等问题,水凝胶柔性传感器在使用中易因划伤、磨损等机械损伤导致功能失效,使用寿命和耐用性差,难以满足工程应用需求。
为此,受人类皮肤自我修复功能的启发,西安交通大学赵立波、李支康研究小组发明了一种具有高自愈合、高延展性和导电性的甲基丙烯酰化明胶水凝胶(Gelatin Methacryloyl, GelMA),并实现了其在长寿命、高耐用性柔性可穿戴传感领域的应用。该研究提出了一种融合互穿聚合物网络、多级氢键与硼酸酯键的创新凝胶设计策略,有效解决了水凝胶机械性能和自愈合性能在交联强度和聚合物链流动性上相互制约的难题,实现了甲基丙烯酰化明胶水凝胶自愈合、拉伸性、机械强度和韧性等多性能协同提升。基于该设计策略,通过将聚乙烯醇、丙烯酰基甘氨酰胺、硼砂、氯化钠引入甲基丙烯酰化明胶水凝胶中,成功实现了高自愈合、拉伸性和导电性水凝胶的合成。相较于已有甲基丙烯酰化明胶水凝胶,其拉伸率达到160%(提升4倍),拉伸强度达130 kPa(提升10倍),韧性达139 kJ·m-3(提升50倍),自愈合效率达86%。该策略为提高GelMA水凝胶生物电子的综合性能开辟了新途径(图1)。

图1. 自愈合GelMA水凝胶合成策略
在此基础上,发明了一种自修复高灵敏甲基丙烯酰化明胶水凝胶应变传感器,其应变系数优于3.28、最低检测限优于0.1%、损伤后灵敏度几乎能完全自修复(~100%)。使用该柔性应变传感器成功实现了各种人体运动和重要生理信号(如心率和脉搏波)的高灵敏度可穿戴医疗监测,且损伤后自修复的柔性传感器表现出了与原始器件相当的监测能力,突显了其出色的耐用性和使用寿命(图2)。该项研究解决了柔性传感器在耐久性和机械鲁棒性方面的关键挑战,促进了GelMA水凝胶在可穿戴医疗监测领域的工程应用。

图2. 自愈合柔性GelMA水凝胶传感器的可穿戴医疗监测应用
该研究成果以 “用于持久可穿戴触觉传感器的高延展性、自修复性和导电性明胶-甲基丙烯酰水凝胶”(Highly Stretchable, Self-Healable, and Conductive Gelatin Methacryloyl Hydrogel for Long-Lasting Wearable Tactile Sensors)为题近日在国际顶级期刊《先进科学》(Advanced Science)上在线发表。西安交通大学仪器科学与技术学院李支康副教授为论文第一作者,西安交通大学仪器科学与技术学院赵立波教授、西北工业大学薛语萌副教授以及北京大学第三医院韩耕愚医师为共同通讯作者。
该研究小组隶属于蒋庄德院士研究团队,近年来聚焦于柔性可穿戴传感器和微机械(MEMS)超声换能器研究,在《先进材料》 (Advanced Materials)、《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)、《工程》(Engineering)等国际顶级期刊上发表多篇学术论文,其中发表于《先进材料》(Advanced Materials)期刊的论文:“自愈合生物电子”(Self‐Healing Hydrogel Bioelectronics)被选为内封面(图3),并入选高被引和热点论文,推动了柔性传感器和MEMS超声换能器在医疗监测领域的应用。以上工作得到国家自然科学基金面上项目、陕西省创新能力支撑计划科技创新团队项目、陕西省科技新星项目、西安交通大学青年创新团队项目等项目支持。


图3. 自愈合水凝胶生物电子
《先进科学》论文:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202502678
《先进材料》论文:
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202306350