最近，受国家基金委主管主办的期刊Fundamental Research编辑部邀请，西安交大物理学院侯高垒教授等人对课题组近年来在利用团簇研究制氢机制和储氢机理方面的工作进行了总结与展望。寻找可再生和环境友好的化石燃料替代品是我国实现碳达峰、碳中和这一“双碳”战略目标的重要方案之一，同时对缓解我国的灰霾污染乃至应对全球能源危机和全球变暖均具有重要意义。氢气作为一种方便、安全且用途广泛的能源载体，可在不排放温室气体和污染物的情况下转化为所需的能源形式，是化石燃料的理想替代品。基于廉价高效制氢催化剂实现大规模工业化制氢，是实现氢能规模化应用的关键一环。另外，氢气的存储与转运也是氢能使用中面临的关键难题。这激发研究人员一直致力开发高效的氢能源转换与储存技术。
作为物质的一个新层次，团簇具有原子数可精准调控、结构可精确确定的“原子精准”特点，可以作为理想的模型体系来研究制氢催化剂的催化制氢机制和储氢材料的储氢机理，对发展新型制氢催化剂和开发高效储氢材料具有重要意义。近年来，西安交通大学侯高垒教授及其合作者基于模型团簇体系，在利用自主研发的低压碰撞反应池结合飞行时间质谱和密度泛函理论计算在研究钒团簇和钴团簇催化甲醇制氢机理时发现：钒基团簇和钴基团簇具有迥异的催化甲醇制氢反应活性，钒基团簇可有效催化甲醇脱氢，而钴基团簇则不能催化甲醇脱氢（Angewandte Chemie 2021, 60, 4756）。研究精准确定了钒基团簇催化甲醇脱氢的活性位点、反应中间体和反应机理，充分展示了团簇催化研究的重要价值。
然而，实际催化剂通常存在载体，如多孔碳基材料，厘清载体效应是架构团簇催化与实际催化联系的关键。鉴于此，侯高垒教授团队与合作者提出了一种将团簇研究与实际催化建立联系的研究策略：以原子数精确可控和几何结构精确可确定的富勒烯负载金属单原子作为碳基载体金属单原子催化剂的模型，其中富勒烯作为多孔碳材料的模型，从而在团簇催化研究中巧妙地考虑载体效应（Carbon 2022, 197, 535）。研究团队利用双样品靶双束溅射激光的团簇束源、高分辨高灵敏飞行时间质谱、红外多光子解离光谱结合第一性原理计算以及分子动力学模拟，深入详细地研究了C60V+催化水分解生成H2和O2的微观机制，精确表征了该催化反应的关键中间体，发现C60负载具有显著的载体效应，不仅可以作为水分解制氢的“氢摆渡车”帮助氢原子转移和氢气形成（几何效应。Angewandte Chemie 2021, 60, 27095），而且可以因其独特的得失电子能力驱动金属中心的价态转变，从而推动整个催化反应的完成。由此，研究团队提出C60可以作为催化水分解的“电子海绵”（电子效应。Cell Report Physical Science 2022, 3, 100910）。需要指出的是，C60通常被认为是良好的电子受体，而其作为电子给体的重要性则鲜有报道。
相关综述与展望文章以“Supported and Isolated Metal Atoms and Clusters as Models for Understanding the Hydrogen Economy”（孤立和负载的金属原子与团簇作为模型研究氢经济）为题发表Fundamental Research（《基础研究》）上。西安交通大学物理学院侯高垒教授领导了该综述工作，为论文的第一作者兼通讯作者，合作者有比利时鲁汶大学Ewald Janssens教授。西安交通大学物理学院和物质非平衡合成与功能调控教育部重点实验室为论文的第一单位与通讯作者单位，研究工作得到了国家自然科学基金和西安交通大学“青年拔尖人才支持计划”等的支持。
西安交大“团簇谱学精密测量与结构调控”研究团队由侯高垒教授牵头组建。团队实验和理论并重，坚持面向世界科技前沿和国家重大需求，主要利用自主研发的多维度调控的高灵敏高分辨质谱-光谱联用实验技术与仪器，开展原子分子团簇结构、光谱学及其动力学的实验和理论研究。目前研究工作主要围绕实验室天体物理与星际化学、能源催化转化以及团簇基功能信息器件的设计与构建等开展。在JACS、Angewandte Chemie、Acc. Chem. Res.、PNAS、Nat. Commun.、Astrophys. J.和MNRAS等期刊发表学术论文90余篇；主持国家自然科学基金委面上项目、重大研究计划（培育）、科技部高端外专项目和陕西省科技科技创新团队等，与国内外多个知名研究小组和大型光源装置如加拿大光源、荷兰自由电子激光光源FELIX等建立有紧密的长期合作关系。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.fmre.2023.10.011
