相较于拓扑绝缘体，磁性拓扑材料是结合了拓扑与磁性特点的一类新型材料。磁性拓扑材料可以通过外加磁场有效调控材料的磁化方向，实现不同拓扑态之间的拓扑相变。这些拓扑转变可以表现出一系列新奇的物性与物相。例如，外加磁场可以实现磁性拓扑半金属到量子反常霍尔态，或表现出异常能斯特效应等。然而，对于拓扑结构与磁性相变之间的联系一直缺乏相关研究，这大大地限制了人们对拓扑材料的认知和应用。

针对上述问题，西安交通大学杨森教授课题组联合爱尔兰都柏林圣三一学院Mike Coey教授团队以巡游拓扑铁磁材料CoS₂单晶为研究对象，采用费米工程工程方法调控CoS₂的非平庸拓扑能带结构，成功实现了磁相变有序度的可逆性转化。

文章要点：拓扑铁磁体CoS₂在居里温度为119.8 K时表现出无磁滞、弱一阶磁相变，其三相临界点µ₀H_tcp为0.034 T。这些行为可归因于自旋极化的e_g子带在费米能级附近出现了子带交叉的拓扑结构。其磁对称性以及在费米能级上方的子带交叉处混合了多数自旋和少数自旋的e_g带（如图1a），产生了磁化强度中的拓扑项，即在Landau自由能中引入了-M³项。结合其他磁性材料与磁相变有序度关系的相关报道（Adv. Funct. Mater. 32, 2107513 (2021)，Phys. Rev. B 96, 144429 (2017)，J. Phys. Condens. Matter 33, 015801 (2020)），研究人员分析发现当具有相反自旋方向的亚子带交叉混合时，拓扑自旋能隙就会出现。因此，他们采用费米工程方法，使用适当的合金元素调制任何具有子带反转的拓扑铁磁金属的磁相变有序度和热滞现象。

图1.(a) CoS₂能带结构图。其中紫色矩形框内描绘了在费米面E_F附近的交叉子带结构。(b)展示了亚子带交叉结构及子带能隙。掺杂电子（Ni掺杂，蓝色）和空穴（Fe掺杂，绿色）后费米面移动，其具体位置由第一性原理计算获得。

该工作将理论与实验相结合，讨论了费米能级相对于子带一维交叉点的位置对调控磁性相变有序度的内在关联机制。在CoS₂中进行空穴掺杂获得Co_0.89Fe_0.11S₂单晶，空穴的添加排空了少数自旋子带的e_g电子口袋，导致了正常的二阶磁性相变。而在CoS₂中进行电子掺杂时，Co_0.94Ni_0.06S₂的3d电子能带结构图谱显示其费米能级提升到子带间隙，产生了具有高热滞行为的强一阶相变。对应的三种费米能带与拓扑交叉结构的相关位置示意图如图1b所示。图2证实了调控费米能级与非平庸一维交叉能带结构的相对位置可以有效实现磁相变有序度的可逆转化。

图2.空穴和电子掺杂后CoS₂单晶的磁化强度温度依赖性。其中，电子掺杂样品Co_0.94Ni_0.06S₂表现出明显的热滞现象。

该研究结果表明，拓扑电子结构与居里相变附近的热滞现象之间存在关系，这为我们寻找具有巨磁熵变和近零热滞的理想磁制冷材料提供了有效方法。同时，此次拓扑结构与磁相变有序度序参量之间的联系也为我们重新审视已知铁磁体的能带结构，并构建机械性能稳定的磁热材料，用于磁制冷技术的研发。

相关研究成果以“Influence of topology on the phase transition of a ferromagnetic metal”（拓扑结构对铁磁金属磁相变的影响）为题发表在《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences）上。西安交通大学与都柏林圣三一学院联合培养的博士研究生张蕊为此工作的第一作者，爱尔兰都柏林圣三一学院的Mike Coey教授和贺杨堃博士为联合通讯作者。论文的合作者还包括都柏林圣三一学院Siddhartha Sen教授、西安交通大学杨森教授和陈凯运博士。

该工作得到了爱尔兰国家科学基础研究基金、国家自然科学基金及陕西省科学基础研究计划的支持。

论文连接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2302466120