水系锌离子电池凭借安全性高、成本低和环境友好等优势，被认为是面向大规模储能的重要候选体系。然而，金属锌负极在反复沉积/剥离过程中容易出现不均匀成核、枝晶生长、析氢和腐蚀等问题，严重影响电池的循环寿命和安全性。传统电解液调控策略主要关注Zn²⁺溶剂化结构和电极界面化学，却没有从根本上改变Zn²⁺抵达电极表面的传输方式。在常规电解质中，Zn²⁺主要沿电极表面进行准二维侧向扩散，局部电场和浓度差异会导致离子优先聚集与不均匀沉积。因此，如何构建均匀、连续的三维Zn²⁺传输通道，是实现高可逆锌负极的关键问题。

图1 CE-COF-PVA水凝胶电解质构筑及三维Zn2+传输调控机制

针对上述问题，西安交通大学化学学院郗凯教授团队联合仪器科学与技术学院刘洋洋特聘研究员、中原工学院先进材料研究中心翟黎鹏博士，提出了一种通过晶体通道工程重构Zn²⁺传输维度的策略。研究团队将冠醚功能化的三维互穿共价有机框架（CE-COF）引入PVA水凝胶，构筑了CE-COF-PVA复合水凝胶电解质。其中，冠醚空腔中的含氧位点能够选择性配位Zn²⁺，部分取代其溶剂化壳层中的水分子；三维互穿的晶态COF骨架则提供连续的体相离子迁移通道。该结构将Zn²⁺传输由界面受限的二维侧向扩散转变为体相主导的三维通量，从而均化锌负极表面的电流和离子浓度分布，实现均匀锌沉积。实验结果表明，CE-COF-PVA电解质的Zn²⁺迁移数达到0.93。在1 mA cm^-2、1 mAh cm^-2条件下，Zn||Cu电池循环350次的平均库仑效率达到98.6%，Zn||Zn对称电池稳定循环超过2000小时。采用NH₄V₄O₁₀正极组装的全电池在1 A g^-1下循环3000次后仍保持81.58%的初始容量。该研究提出“离子传输维度”这一金属沉积稳定性描述符，为水系锌电池及其他金属电池的电解质设计提供了新的研究思路。

该研究成果以“通过晶体通道工程重构离子传输维度以稳定锌负极”（Reprogramming Ion-Transport Dimensionality via Crystal-Channel Engineering to Stabilize Zinc Anodes）为题，发表在国际著名期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。西安交通大学化学学院为第一通讯单位，硕士生张孝伟、博士韩点点和硕士生梅泽楷为论文共同第一作者，西安交通大学郗凯教授、刘洋洋特聘研究员和中原工学院翟黎鹏副教授为论文共同通讯作者。

该研究得到了国家自然科学基金“超越传统电池体系”重大研究计划培育项目及面上项目、秦创原高层次创新创业人才项目、河南省科技创新领军人才支持计划及河南省自然科学基金等项目的资助等项目的资助，感谢西安交通大学国家储能技术产教融合创新平台耿直老师和西安交通大学分析测试共享中心的支持和帮助。

论文链接地址：

https://doi.org/10.1002/anie.9280894

郗凯教授课题组主页：

https://gr.xjtu.edu.cn/0020210390/