大规模储能产业发展对低成本、高安全、长寿命储能电池需求迫切，室温钠硫（RT Na-S）电池依托钠、硫地壳储量丰富、理论能量密度高达1274 Wh kg⁻1的优势，是极具产业化潜力的储能体系。碳酸盐电解液成本低廉、可有效抑制长链多硫化钠穿梭副反应，是室温钠硫电池主流实用电解液体系；但该体系下硫发生“固-固”转化反应，钠离子固相扩散阻力大、硫-硫键断裂能垒高，存在硫利用率低、极化严重、容量快速衰减等核心瓶颈，严重制约电池实际性能。现有多孔碳、杂原子掺杂、电解液添加剂等策略仅能优化常规“固-固”反应动力学，无法从根源改变反应路径，难以突破体系固有局限。
针对上述问题，西安交通大学电气学院王鹏飞教授团队通过限域热解策略制备铁原子分散多级孔碳载体Fe-N-C，在碳酸盐电解液中将硫反应由“固-固”重塑为高效“固-液-固”多级路径。一系列表征表明，单原子铁位点对硫氧化还原路径重构起到关键调控作用，Fe 3d 与 S 3p强轨道杂化大幅降低转化能垒，兼具多硫化物强锚定与优异抗钝化特性。电化学测试显示，Fe-N-C/S在2 A g⁻1电流密度下循环2000圈单圈衰减低至0.024%，硫利用率显著提升。该体系可控生成液相中间体，在有效抑制亲核副反应的同时，避免引发严重界面劣化与大量容量损耗，为长寿命室温钠硫电池提供全新方案。
该研究成果以《碳酸盐电解液中氧化还原路径重构实现长寿命钠硫电池》（Redox-Pathway Reconstruction in Carbonate Electrolyte to Achieve Durable Na–S Battery）为题，发表在国际顶尖学术期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。西安交通大学副教授刘梦婷与硕士研究生胡铃皎为本文的共同第一作者，西安交通大学王鹏飞教授、肖冰教授、中南大学吴飞翔教授为本文的共同通讯作者。论文第一单位为西安交通大学电工材料电气绝缘全国重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心。
该研究工作得到国家自然科学基金、中国博士后科学基金、电工材料电气绝缘全国重点实验室、陕西省重点研发计划、江苏聚烽新能源科技有限公司、西安交通大学青年拔尖人才计划、中国科协“青年人才托举工程”、陕西省“高层次人才引进计划”以及西安交通大学思源学者和小米青年学者等经费资助。理论计算与表征测试工作得到西安交通大学高性能计算中心以及西安交通大学分析测试共享中心的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.5480004
