随着可再生能源、电动汽车、航空航天和脉冲功率系统的快速发展，高功率、高能量密度和快速充放电储能器件成为先进电子装备中的关键需求。介电储能材料具有充放电速度快、功率密度高和循环寿命长等优势，在高功率储能领域具有广阔应用前景。然而，对于无铅介电储能材料而言，如何同时实现高击穿场强E_b、高可恢复储能密度W_rec和高储能效率η，仍然面临严峻挑战。传统铁电材料虽然具有较强极化响应，但容易在低电场下发生快速极化饱和，并伴随较大的剩余极化和滞回损耗；而高击穿材料往往通过牺牲极化来获得高E_b，导致储能能力x = W_rec/E_b受限。因此，打破E_b与极化响应之间的权衡关系，是开发高性能无铅介电储能电容器的核心问题。

图1 打破无铅介电材料中储能能力（ξ）与击穿强度（E_b）之间的权衡关系的策略。a) 已报道介电材料中ξ与E_b之间的负相关关系，揭示传统介电储能设计中的瓶颈；b) 铁电体与弛豫铁电体中极化响应对比示意图；c–e) 相场模拟揭示不同极化结构的电场响应行为，包括大尺寸铁电畴、优化PNRs和弱PNRs；f–i) 基于相场模拟结果提出的机制导向组分设计策略，通过R/T相共存、局域化学无序和自由能调控，构建优化PNRs响应模式，实现电场作用下极化的连续增长

针对这一难题，西安交通大学电信学部电子科学与工程学院靳立教授团队提出了基于“优化极性纳米微区（PNRs）响应”的设计策略。研究通过相场模拟发现，大尺寸铁电畴虽然能够在低电场下提供较强极化，但易发生快速极化饱和和明显滞回；过弱或孤立的PNRs虽然可以降低滞回，却难以贡献足够的极化。相比之下，具有适当尺寸、连通性和动态响应能力的三方/四方（R/T）PNRs，能够在外电场下逐步激活，使极化在宽电场范围内持续增长，从而同时获得较大的DP和较低的滞回损耗。在这一机制指导下，研究团队设计了BNT基弛豫铁电陶瓷体系0.85(BNKT-BST)-[(1-x)BMN-xSMN]。其中，BNKT–BST母体为材料提供较强的Bi相关极化响应和弛豫调控基础，BMN/SMN的引入进一步增强A/B位局域化学无序、随机场和局域应变波动，从而调控R/T PNRs的形成与空间分布。该设计使材料的极化响应由传统铁电畴的集中翻转转变为PNRs的渐进式激活，实现了高场下持续的极化增长。

原子分辨率显微结构表征进一步验证了这一设计思路。球差校正扫描透射电子显微镜结果表明，优化组分中存在明显的局域化学异质性和R/T PNRs共存结构；局域极化矢量图和极化分布图显示，这些PNRs具有较强的局域极化贡献，而并非弱极化或孤立极化单元。基于该策略制备的多层陶瓷电容器（MLCC）表现出优异的储能性能。优化MLCC在950 kV cm^–1的高电场下实现了26.4 J cm^–3的W_rec和89%的η，对应的ξ达到278 J kV^–1 m^–2。同时，该器件在变频、循环和温度测试中均表现出良好的电学稳定性，并在充放电测试中展现出快速能量释放能力，显示出在高功率脉冲储能电容器中的进一步发展潜力。

该研究通过相场模拟、组分设计、原子尺度结构表征和性能验证，建立了从“PNRs微观响应”到“宏观储能性能”的关联。与传统依赖单一提高击穿场强或增强极化的策略不同，本工作强调通过构建优化的R/T PNRs，使材料在保持高E_b的同时实现持续增强的极化响应和低滞回损耗。这一机制导向设计思路为突破无铅介电储能材料中的ξ–E_b权衡关系提供了新的理解，也为高储能密度、高效率无铅多层陶瓷电容器的开发提供了重要参考。

该研究成果以《突破无铅电介质中能量存储权衡的协同设计策略》（Synergistic design strategies breaking the energy storage trade-off in lead-free dielectrics）为题发表在国际期刊《先进材料》（Advanced Materials）上。西安交通大学靳立教授、中国科学院上海硅酸盐研究所陈学锋教授、华中科技大学谭划教授、陕西科技大学杨海波教授和香港城市大学张树君教授为该论文通讯作者。西安交通大学为第一通讯单位。西安交通大学电子学院青年教师景瑞轶为该论文第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后基金和陕西省博士后研究计划等项目的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.74343

靳立教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/ljin