可再生能源电力的快速发展，加剧了对可规模化储能技术的需求，以平抑太阳能和风能的间歇性，中性水系有机液流电池（AORFBs）为可再生能源从辅助能源向主力能源过渡提供了一条有前景的路径。然而，其发展受到高浓度条件下材料长期循环稳定性不足和氧化还原动力学缓慢的制约。

近日，西安交通大学前沿院何刚教授团队提出了一种侧链对称性破缺策略，并采用一锅法高效制备了一系列侧链不对称修饰的萘二酰亚胺（NDI）负极电解质材料。其中，diol-dex-NDI表现出优异的溶解性，溶解度高达1.82 M。密度泛函理论计算与分子动力学模拟表明，该分子优先采取动态的反平行π-π堆积模式，从而增强热力学稳定性并有效抑制分子聚集行为。原位拉曼光谱分析揭示了电子转移过程中水合壳层的动态演变，计算结果显示diol-dex-NDI的去溶剂化能垒相比对称型dex-NDI降低了35%。此外，分子与电极界面间的π-π及偶极相互作用有效增强了吸附能，促进了电子转移动力学。同时，该分子设计强化了关键的C-N键（键解离能显著提升），从本质上增强了抗电化学降解能力。凭借这些优势，基于1.0 M（2 M e^-）diol-dex-NDI/MiAcNH-TEMPO的液流电池在循环620圈后无明显容量衰减。本工作从分子精准设计出发，利用侧链对称性破缺策略成功调控了分子π-π堆积方式、水溶性、电极反应动力学及化学稳定性，该研究为开发高浓度、长寿命水系有机液流电池电解液提供了全新的设计思路与实验依据。

侧链破缺性设计策略及分子与电极间相互作用示意图

该研究成果近期以《侧链对称性破缺实现萘二酰亚胺在中性水系有机液流电池中高浓度与循环稳定性的解耦》“Side-Chain Symmetry Breaking in Naphthalene Diimides Decouples High Concentration From Cycling Stability in Neutral Aqueous Organic Redox Flow Batteries”为题发表于国际权威期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）（Inside Front Cover）。前沿院博士生张恒为论文第一作者，何刚教授为论文通讯作者，西安交通大学前沿院为本论文第一完成单位。该工作得到了国家自然科学基金、陕西省技术创新引导专项、陕西省重点研发计划关键核心技术项目、中国博士后科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金项目、西安交通大学分析测试共享中心及超算平台的支持。

论文链接地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.8798664

何刚教授课题组主页：https://ganghe.xjtu.edu.cn/