多层陶瓷电容器（MLCC）作为目前世界上用量最大、发展最快的无源片式元件之一，由于其小体积、高电容量、低损耗、高功率密度、稳定的机械强度以及优异的温度稳定性而被广泛应用于包括信息技术、消费类电子、通信、新能源、工业控制等各行业。然而，随着下一代电气和电子设备面临更高的小型化和集成化需求，当下MLCC器件的低能量存储密度及低储能效率严重阻碍了其在高功率器件中的应用。

图1.相场模拟(100-x-y)BNT-xNN-yST 全体系的 P-E 曲线和储能特性预测

电容器的储能性能由电介质材料的极化-电场P-E曲线决定，大Wrec和高η的实现必须同时满足大极化强度P_max、小剩余极化强度P_r和高击穿强度E_b三个要素。在过去的十余年里，研究人员采用模板诱导织构法、核壳结构、多层结构、成型过程优化和烧结工艺改进等微观结构设计来提高击穿强度；或采用高熵法、特定温区调节、畴工程、化学成分掺杂等极性结构设计来抑制极化滞后和降低损耗。通过上述策略的合理组合，可以实现陶瓷电容器的高储能特性。此外，采用特定介电温区调节、纳米级极化失配与重构、设计遍历区域等方案在铁电体中构建多极化构型来提升储能是被公认有效的。例如，Chen等人在KNN基（(K,Na)NbO₃）高熵陶瓷中实现了包括T相、R相、O相、C相和随机氧八面体倾斜在内的局部多态畸变，其极化各向异性和能量势垒大大减弱，导致畴转换路径更加平顺，获得了10.06 J·cm^-3的高W_rec，同时η约为90.8%。当前，BNT（(Na_0.5Bi_0.5)TiO₃的R相）、NN（NaNbO₃的O相）和ST（SrTiO₃的C相）是目前最具发展潜力的无铅储能体系，尽管它们相互组成的二元体系（如BNT-ST、BNT-NN和NN-ST）已被大量研究，但BNT-NN-ST三元系统的畴结构、极化构型和储能特性等还未被深入研究。

图2.55-20-25-Mn MLCC 在不同测试条件下(电场、温度和循环次数)的储能特性

基于以上考虑，西安交通大学电信学部电子科学与工程学院周迪教授团队提出采用BNT作为基体，利用其中Bi的6s和O的2p轨道杂化引起远高于其它无铅铁电体极化的特性，与NN结合构建R-O-T-C共存的极化构型，进一步引入ST进一步打破长程铁电有序最终形成局部多态极化结构，从而大幅提高MLCC的储能性能，实现高功率密度MLCC在严苛环境下的应用。本工作通过模拟BNT-NN-ST体系在整个组成范围内的P-E曲线，探寻可能同时实现高Wrec和高η的最佳折中组合（如图1所示），设计出一种R相、T相和O相极性纳米微区（PNRs）嵌入C相顺电基体的局部多态极化结构，结合MLCC原型器件制造工艺，通过烧结助剂MnO₂的添加优化烧结过程，增强介质/电极界面结合力，实现电介质与电极材料的共烧匹配。研究结果表明，得益于系统的相场模拟结果和MLCC原型器件制造，在BNT-NN-ST系统中构建局部多态极化构型可以大幅度减少极化滞后和提高击穿强度，在55-20-25-Mn组分的MLCC中实现了与铅基MLCC相当的高W_rec值20.0 J·cm^-3和η值（86.5%），优于目前报道的其它无铅MLCC，显示了该陶瓷电容器的应用潜力。此外，该MLCC在900 kV·cm^-1电场下、宽温（25-150 ℃）范围内展示出良好的稳定性（变化率小于±5.2%），以及具有优异的循环稳定性（1-10⁴次），如图二所示。这些结果表明，这种以相场模拟为指导的局部多态极化构型设计结合原型器件制造的方案可以被认为是开发下一代高性能高功率陶瓷电容器的可行策略。

该研究成果以“多层铁电陶瓷电容器储能特性的全面优化”（Global-optimized energy storage performance in multilayer ferroelectric ceramic capacitors）为题，在国际知名期刊《自然通讯》（Nature Communications）（IF=14.7）在线发表。西安交通大学电信学部电子科学与工程学院博士生李达为第一作者，西安交通大学电信学部电子科学与工程学院周迪教授、徐谛明助理教授、电气工程学院刘文凤教授和北京理工大学黄厚兵教授为共同通讯作者。该工作得到国家重点研发计划子课题项目、陕西省国际合作项目等项目的资助，西安交通大学国际电介质研究中心提供了大量测试表征支持。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-55491-5

周迪教授团队主页：http://gr.xjtu.edu.cn/web/zhoudi1220