锂硫电池具有理论能量密度高、成本低廉等优点,在动力汽车,无人机,规模化储能等领域有重要的产业应用前景。然而,锂硫电池的产业化仍然面临循环寿命、安全性和实际输出功率低等难题。硫正极在循环过程中产生的中间产物多硫化物的溶解和流失是电池失效的“罪魁祸首”,尤其是在高硫负载量和贫电解质条件下。在锂硫电池正极一侧引入催化剂,加速多硫化物氧化还原反应,是缓解“穿梭效应”的有效手段之一。少层磷烯纳米片是由于其大的层间距(约3.08 Å)、高亲硫性、高催化活性和低密度(2.69 g cm−3)等特性被认为是理想的硫正极材料。然而,少层磷烯纳米片有限的导电性(半导体特性)和不稳定性(快速氧化和降解)严重阻碍了其潜在应用。因此设计合适的具有协同功能的2D/2D异质结构是调整材料特性并为锂硫池提供新功能的关键,并要充分探索其内在的协同相互作用并加深理解扩大基于少层磷烯纳米片的异质结构的应用领域的机制。
针对上述问题,西安交通大学化工学院唐伟教授团队、上海理工大学彭成信教授和温州大学侴术雷教授合作,联合报道了一种在磷烯/石墨烯异质结构包覆纳米硫的牢笼结构作为硫正极。该二维磷烯/石墨烯异质结构有以下优点:直接接触使界面面积大,加速离子和电子迁移;石墨烯防止黑磷在制备和循环过程中发生结构和化学降解;电化学分析和理论计算表明磷烯较低的费米能级促进电子间相互作用,诱导电子从石墨烯到磷烯的迁移,有利于多硫化物的吸附和转化。得益于这些优异的特性,该复合硫正极在6.1 mg cm-2的高硫负载和5.7 mL g-1的低电解液/活性硫比下具有5.57 mAh cm-2的高面容量。
该工作展示了一种设计适用于贫电解液下硫正极的新策略,为解决多硫化物穿梭问题提供了新方法。该成果近日以“基于黑磷/石墨烯催化异质结包覆活性硫物种的贫液锂硫电池”(Packing Sulfur Species by Phosphorene-Derived Catalytic Interface for Electrolyte-Lean Lithium–Sulfur Batteries)为题发表于国际权威期刊《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)。西安交通大学化学工程与技术学院为本文的第一通讯单位,第一作者为西安交通大学周江奇博士生,丹麦技术大学武甜甜博士为共同第一作者。通讯作者为西安交通大学唐伟教授、上海理工大学彭成信教授和温州大学侴术雷教授。该工作得到国家自然科学基金、陕西省重点研发计划等项目的资助,西安交通大学分析测试中心提供了大量测试表征支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202106966