锂离子电池规模化应用带来了大量退役电池，对关键电极材料的高效回收与高值化利用提出了迫切需求。与正极材料相比，负极石墨虽然在电池中占据较高质量比例，但其回收利用长期面临附加值低、再生性能不稳定、以及能耗高等问题。传统废旧石墨再生方法主要包括酸浸、高温热处理和催化石墨化等，虽能够去除表面残留物、改善结晶性，在一定程度上恢复电化学性能。然而，均基于整体结构修复，对循环过程中形成的深层结构缺陷缺乏针对性调控。废旧石墨的性能衰退并不仅源于表面SEI残留、无机杂质或石墨化程度下降。长期锂离子嵌入/脱出过程会诱发局部应力积累、C–C键畸变和碳骨架重构，形成碳空位、以及准sp³-C等拓扑缺陷。这些缺陷会破坏石墨层内共轭结构，影响电子传输和锂离子可逆嵌脱，是限制废旧石墨升级再生的重要因素。因此，明确废旧石墨的原子尺度失效特征，并建立具有缺陷选择性的修复方法，是实现其高值再生的关键科学问题。

废旧锂离子电池石墨负极的失效特征分析与再生机制

针对上述问题，西安交通大学杨国锐教授、丁书江教授、郗凯教授团队从废旧石墨的原子尺度缺陷结构出发，识别出碳空位和准sp³-C 拓扑缺陷是其结构衰退的重要特征，并进一步提出电热耦合-熔融盐催化协同的再生策略。在该策略中，CoCl₂熔盐提供了良好的界面接触与催化环境。闪蒸焦耳加热产生的电热耦合场增强了钴与缺陷位点的相互作用，实现缺陷精准定位并显著强化电荷转移，使电子由Co–3d注入准sp³-C 的π*反键轨道而触发断键。与此同时，电迁移与热驱动协同促进碳原子向缺陷处迁移并重构为sp²-C。从而实现秒级拓扑缺陷转化及升级再生，同时实现杂质去除、残余应力释放及过渡金属易回收等有益效果。再生石墨表现出优异的电化学性能，在0.1 A g^-1电流下，实现388 mAh g^-1 的稳定放电比容量；即使在1 A g^-1电流下，可达320 mAh g^-1并稳定循环1000圈。与传统煅烧再生方法相比，该方法可使成本、能耗和污染物排放降低超过77 %，体现出显著的经济和环境优势。

该研究成果以《电热耦合实现缺陷靶向拓扑修复助力石墨快速升级回收》（Electrothermal Coupling Enables Defect-Targeted Topological Repair for Rapid Graphite Upcycling）为题，发表在国际著名期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。西安交通大学化学学院为第一通讯单位，博士生王珅、李娜副教授、刘洋洋特聘研究员为论文共同第一作者，杨国锐教授、丁书江教授、郗凯教授为论文共同通讯作者。

该研究得到了国家自然科学基金重大研究计划培育项目及面上项目、陕西省博士后科研资助计划项目、陕西省秦创原创新人才计划等项目的资助，并获得了西安交通大学国家储能技术产教融合创新平台耿直老师以及西安交通大学分析测试共享中心在测试表征方面的支持。

论文链接地址：https://doi.org/10.1002/anie.4506784.

杨国锐教授课题组主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/yangguorui

丁书江教授课题组主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/dingsj

郗凯教授课题组主页：https://x-group-site.webflow.io/

https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/0020210390