随着全球对清洁能源需求的持续增长，锂离子电池（LIB）作为一种高效、持久的储能装置，被广泛应用于电动汽车（EV）、便携式电子设备等领域。然而，随着电池使用量的激增，废旧LIB的数量大幅增加，给环境保护和资源管理带来了挑战。目前，废旧LIB的回收主要依靠两种策略：火法冶金和湿法冶金。湿法冶金使用化学溶剂提取贵金属和锂盐，这虽然有效，但会造成二次环境污染。火法冶金通过高温煅烧提取废旧正极中的过渡金属（TM），这具有高能耗和碳排放等缺点。而直接回收作为一种新兴的有代表性的电池回收技术，可以通过锂化恢复废旧正极的电化学性能而不会损坏正极材料的结构。因此，它引起了研究人员的广泛关注。
针对直接再生法，西安交通大学电气学院王鹏飞教授课题组基于减弱的超交换相互作用，提出了一种熔融盐辅助（NaCl-Na2SO4）策略来修复废旧锂离子电池正极。通过将Na原子引入岩盐相的四面体位点，改变了桥接氧阴离子的电子分布，导致Ni元素的磁矩降低，从而削弱了线性超交换相互作用，最终促进了废旧锂离子电池正极从阻碍锂离子传输的岩盐结构向有利于锂离子迁移的层状结构的转变。受益于相变，锂离子迅速迁移到废旧正极中，修复了锂空位，并在随后的高温阶段恢复了废旧锂离子电池正极中的缺陷结构。再生锂离子电池在200次循环后显示出125.1 mAh g−1的比容量，与商用锂离子电池正极相当。同时，为了探究其商用价值，将其与石墨电池组装成软包电池，该软包电池在500次循环后实现了78%的容量保持率，表现出潜在的商业化潜质。本研究通过调节退化正极结构内的超交换相互作用，为直接回收锂离子电池提供了新颖的视角。
该研究成果以《减弱超交换相互作用实现废旧锂离子电池正极的直接再生》（The Weakened Super-Exchange Interaction Realizes the Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes）为题，发表在国际顶尖学术期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。西安交通大学硕士生李圆梦和贺毓嘉为本文共同第一作者，西安交通大学电气学院王鹏飞教授、化学学院郗凯教授与贾凯助理教授为本文共同通讯作者，论文重要合作者还包括电气学院肖冰教授、化学学院丁书江教授，论文第一单位为西安交通大学电工材料电气绝缘全国重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心。
该研究工作得到国家自然科学基金、陕西省重点研发计划、西安交通大学青年拔尖人才计划、电工材料电气绝缘全国重点实验室、秦创原高层次创新创业人才项目、陕西省自然科学基金项目、中央高校基本科研业务费、中国科协“青年人才托举工程”、陕西省“高层次人才引进计划”以及西安交通大学思源学者和小米青年学者等经费资助。表征及测试工作得到西安交通大学分析测试共享中心的支持。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202520448
