在全球面临日益加剧的能源危机和环境退化的背景下,开发利用可再生能源的可持续平台对于推动绿色制造和高效减碳至关重要。嗜甲烷菌,这种以温室气体甲烷为唯一碳源的微生物,其在温和条件下将甲烷转化为燃料和化学品的能力,为缓解温室效应和应对化石燃料枯竭提供了新的方向。嗜甲烷菌的甲烷氧化和同化过程依赖于呼吸链提供的电子,而细胞内还原力的供给和传递效率是限制其生长速率和产物合成效率的关键因素。利用可再生能源驱动的电子供给来弥补微生物胞内的能量和电子不足,通过向生物体系供给还原力来强化其能量和物质代谢,是一种提高嗜甲烷菌生物转化甲烷效率的可行方法。
西安交通大学科研团队提出将光驱动体系应用于嗜甲烷菌细胞工厂,构建了一种全新的生物杂化体系,通过光电转换为细胞电子传递体和代谢途径传递还原力,有效增强了甲烷的生物利用效率。科研团队开发了嗜甲烷菌和光敏剂的原位耦合催化系统,实现光生电子强化胞内还原力供给,并基于牺牲剂生物合成设计自激活策略,增强甲烷生物利用和氢气生产效率,为推动可再生能源高效利用和实现“双碳”目标提供了一条创新途径。
在这项研究中,研究团队成功开发了一种太阳能自驱动的生物杂化体系,实现了从甲烷到氢气的高效转化。通过合成生物学技术改造嗜甲烷菌底盘细胞,显著增强了静息催化体系中的产氢性能,产量较野生株提高了10倍。研究团队利用前期开发的水溶性含硫紫精衍生物(S-MV2+),在可见光照下,该材料作为光敏剂和电子介质,其电流密度较甲基紫精提高了4倍,电荷转移电阻降低至1290 Ω,展现出快速光激发和良好的电荷分离性能,在保持较低的细菌毒性的同时能够进入胞内进行光催化过程。通过代谢工程抑制工程菌株中甲醇的进一步氧化,实现了人工定向调控甲烷生物合成甲醇,并作为牺牲剂用于光敏剂生产电子和还原力,持续强化生物制氢和甲烷氧化。最终,通过整合紫精衍生物和嗜甲烷菌静息细胞,首次实现了基于可再生能源的自驱动甲烷生物制氢体系。该研究不仅展示了光催化赋能嗜甲烷菌强化甲烷生物转化的潜力,而且为牺牲剂的再生自驱动生物杂化体系提供了全新策略,为环境治理和能源回收领域带来了革命性的科学意义。
该研究成果以《嗜甲烷菌中的自激活光驱动生物杂化制氢体系》(A De Novo Auto-Activated Solar-Driven Biohybrid System for Hydrogen Production in Methanotrophic Cells)为题,在国际著名学术期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上以Hot Paper发表。西安交通大学为唯一通讯单位,化工学院博士生焦子悦、副教授郭树奇和前沿院副教授李国平为共同第一作者,前沿院何刚教授和化工学院费强教授为共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、高等学校学科创新引智计划、陕西省科学基金等项目的支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202419973