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【科技自立自强】西安交大科研团队

在紫磷高选择性光还原二氧化碳制乙烯领域取得重要进展

来源:交大新闻网 日期:2024-09-20 10:04 浏览量:

光催化二氧化碳(CO2)还原为高附加值化学品是克服能源危机和全球变暖的理想策略。然而,CO2还原产物往往组分复杂且多以一氧化碳或甲烷等C1产物为主。乙烯(C2H4)被广泛应用于合成树脂、合成纤维、合成橡胶、医药、染料、农药、新材料和日化产品,被认为是附加值最高的CO2还原产物之一。然而,受限于12电子还原过程的复杂性和C-C耦合的低效性,CO2光还原为C2H4的选择性普遍低于50%。因此,解决CO2光还原反应中高附加值C2产物(C2H4)的选择性调控这一瓶颈问题对CO2资源化利用具有重要意义。

针对以上问题,西安交通大学电气学院电工材料电气绝缘全国重点实验室张锦英课题组首次证明了紫磷纳米片(VPNS)-银界面处的电子聚集作用能够有效调控CO2光还原路径产乙烯。结合原位漫反射红外傅里叶变换、CO溶出伏安法、CO还原实验和密度泛函理论计算等方法,发现光电子能有效地从VPNS转移到助催化剂Ag上并聚集在VPNS-Ag界面的银一侧,增强了对CO2和CO*关键C1中间体的吸附,进一步降低了乙烯的还原能垒。由VPNS-Ag催化的CO2光还原反应仅检测到乙烯产物,在不使用空穴牺牲剂的情况下产率为10.34 μmol g-1h-1,高于目前报道的绝大多数光催化剂。该研究克服了CO*(C1产物的关键中间体)容易直接脱附形成CO产物的问题,揭示了其高C2H4选择性的内在原因,为提高CO2光还原为高附加值C2产物的选择性提供了新思路。

上述研究成果发表于催化领域顶级期刊《应用催化B:环境与能源》(Applied Catalysis B: Environment and Energy,IF=22.1)。论文第一作者为西安交通大学电气学院博士生翟锐,通讯作者为西安交通大学电气学院张锦英教授、王振宇博士和澳大利亚阿德莱德大学Shaobin Wang教授,该工作由国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费自由探索专项资金、西安交通大学青年拔尖人才支持计划支持,也得到了西安交通大学分析测试共享中心的大力支持。

本课题组自成功制备紫磷宏观单晶并确定晶体结构以来,在光、电、催化、生物医学等领域已初步发现其优异特性,已在Angew. Chem. Int. Ed.,NanoLett., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Chem. Mater., J. Mater. Chem. A, Small,Adv. Opt. Mater.,Nano Research等杂志上发表了一系列研究工作。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124603

文字:电气学院
图片:电气学院
编辑:星火

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