实现“双碳”目标亟需创新性碳中和技术，而二氧化碳的高效利用是关键突破口。锂-二氧化碳电池以温室气体二氧化碳作为能源载体，理论能量密度高达1876 Wh·kg^-1，兼具碳固定与储能的双重功能，为能源结构调整提供了新路径。此外，在火星探测领域，该技术更具战略意义——火星大气富含二氧化碳（占比超过95%），若实现其电化学高效转化，可建立“原位资源-能源”循环系统，大幅降低载人任务对地球补给的依赖，对推动深空探测的可持续发展具有深远意义。

然而，当前锂-二氧化碳电池的实际应用还面临多重挑战，包括高过电位、循环稳定性差、倍率性能不足以及由于放电产物Li₂CO₃宽带隙特性导致的有限放电容量，CO₂反应动力学迟缓进一步加剧了这些问题，因此开发高效正极催化剂势在必行。合理的催化剂设计可加速CO₂转化动力学、降低过电位、提高能量转换效率并增强循环稳定性，从而推动Li-CO₂电池的实用化。

针对上述难题，西安交通大学何雅玲院士、郗凯教授团队携手吉林大学徐吉静教授提出了一种基于d-p轨道杂化调控的新型催化设计策略。通过调控过渡金属与硫族元素间的电子耦合，显著优化Li-CO₂电池氧化还原反应动力学。研究以锰基硫族化物（MnX, X=O, S, Se）为模型体系，结合密度泛函理论（DFT）计算与实验验证，系统揭示了阴离子化学对电子结构及催化性能的影响规律。结果发现，Mn与S之间的d-p轨道杂化作用最强，可有效提升金属中心电子密度，降低CO₂活化与Li₂CO₃分解能垒，从而显著加速反应动力学。这种催化策略使Li-CO₂电池在100 mA·g⁻¹电流密度下实现了高达19782 mAh·g⁻¹的优异放电容量，并在500 mA·g⁻¹条件下展现出超过430圈的出色循环稳定性。

这项研究不仅提出了基于d-p轨道杂化调控的催化策略，有效加速了Li-CO₂电池中CO₂和Li₂CO₃的氧化还原反应动力学，也为其他金属-二氧化碳电池的催化材料设计提供了重要思路。研究成果以《通过d-p轨道杂化调控提升Li-CO₂电池氧化还原反应动力学》(“d-p Orbital Hybridization Tailoring for Boosted Redox Kinetics in Li-CO₂ Batteries”)为题发表于《先进功能材料》（Advanced Funtional Materials）上。

西安交通大学硕士生李佳甜，博士生刘理民为本文共同第一作者。参与本工作的还有西安交通大学丁书江、冯国栋、陈圣华、唐俊马和曾令有教授，剑桥大学Vasant Kumar教授，中山大学张云蔚副教授等。该工作得到了国家自然科学基金、陕西省秦创原创新人才计划等项目资助。论文表征分析得到了西安交通大学国家储能技术产教融合创新平台和西安交通大学分析测试共享中心的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202514223

何雅玲院士主页：http://yalinghe.gr.xjtu.edu.cn/

郗凯教授主页：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/0020210390/home

郗凯教授团队主页：https://x-group-site.webflow.io/