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西安交大科研人员在可回收磁性生物催化体系方面取得重要进展
来源:交大新闻网 日期 2020-07-02 09:14 点击:

可回收磁性生物催化体系是绿色生物化学领域重要的研究方向,具有操作简单方便、条件温和、无需预处理、环境保护和资源节约等优点。可回收磁性生物催化体系目前只能通过磁分离实现一级回收,即载体和催化剂的整体回收。当催化剂的活性降低后,载体和催化剂难以实现分别回收(二级回收/双组份回收),处理后本可以继续再利用的载体和催化剂只能作为整体同时丢弃,导致回收次数有限。但生物酶、贵金属催化剂和磁性载体往往价格十分昂贵,实现双组份回收、提高回收次数有利于降低生产成本,减少环境污染。

近日,西安交通大学生命学院生物医学影像与应用研究所吴道澄教授团队(http://gr.xjtu.edu.cn/web/wudaocheng)为解决这一不足提出了新的思路(图1)。首先通过掺杂钴得到具有高效磁加热性能的钴铁氧体纳米粒,自下而上自组装得到兼具磁加热和磁分离性能的聚集体,壳层包裹基于聚乙二醇的温敏凝胶材料后得到磁热响应亚微米复合颗粒(CFMNs@PEG CSPs),该复合颗粒兼具磁加热、磁分离和可逆温度响应性能。

图1. 可回收磁热响应亚微米复合颗粒CFMNs@PEG CSPs的设计和制备

通常磁分离彻底要求磁性颗粒粒径100 nm以上,而磁加热所用颗粒粒径通常较小,两者不能兼顾。该实验发现,钴铁氧体纳米粒粒径12.0 ± 0.7 nm,用实验室自制的磁加热设备测得其热效高达12.79 nHm2kg–1。而钴铁氧体纳米粒自组装形成160.0 ± 13.2 nm的聚集体,能兼顾解决磁分离和高效磁加热难以兼容的矛盾。壳层PEG凝胶厚度约62.6 nm,赋予磁性颗粒可逆的温度响应释放性能。负载催化剂的CFMNs@PEG CSPs在实际应用时,首先利用磁分离进行多次一级回收(催化剂和载体整体回收);当催化体系失活以后,磁分离负载催化剂的CFMNs@PEG CSPs,在低磁场条件下(115 kHz,18 kA/m)加热超过42 °C,使外层温敏材料磁热响应收缩,催化剂释放,磁分离(载体)/离心(催化剂)后,达到二级回收/双组份回收的目的。回收的催化剂和载体处理后重新固定化,继续“一级回收-二级回收/双组份回收”的循环。磁性颗粒同时发挥磁加热和两次磁分离的功能。固定化酶催化体系中,载体回收次数高达42次;固定化纳米金催化体系中,载体和催化剂均可回收25次,且回收后的载体还可以继续用于固定化新的纳米金5次以上,预计载体回收次数高达125次。该磁性生物催化体系在绿色生物化学领域具有巨大的应用前景。

该研究以“Magnetothermally responsive composite submicron particles for recyclable catalytic applications”为题在国际权威期刊Chemical Engineering Journal上发表,文章的第一作者是西安交通大学博士研究生刘泽英,通讯作者是吴道澄教授,西安交通大学是唯一署名单位。

近年来,吴道澄教授课题组在可回收磁性生物催化技术方面取得了一系列研究进展,并应邀在期刊Journal of Materials Chemistry B发表相关综述文章。该研究是课题组继热稳定的可回收磁性生物催化体系(J. Mater. Chem. A, 2015, 3, 16762.IF 11.301)和可擦写的磁性荧光编码体系(J. Mater. Chem. C, 2015, 3, 8262. IF 7.059)以后的又一重要进展。

该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重大科学仪器设备开发专项等的资助,论文中的表征及测试得到了西安交通大学分析测试共享中心的仪器支持。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.125553

文字:生命学院
编辑:星 火

 
 
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